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亞利桑那大學Hong Li和Jean-Luc Brédas課題組--單層共價有機骨架與石墨烯之間電荷注入勢壘的摻雜調制
        共價有機骨架(COF)的設計和合成的快速發展為調節其電子和磁性以及擴展其應用提供了機會。受控化學摻雜是調節有機分子和聚合物半導體中電荷載流子注入和傳輸性質的傳統途徑。它代表了一種自然策略,但是,尚未針對COF單層膜(2D COFs)進行系統研究,尤其是在與無機基材接觸時。在這里,考慮到堿金屬(Na)原子是常規的摻雜劑,我們在密度泛函理論水平研究了基于卟啉的COF,COF366-OMe的n型摻雜,其形式為獨立的單層或與石墨烯基底相互作用。通過從每個Na摻雜劑中接受全電子,發現COF單層和COF/石墨烯絡合物有效地實現n型摻雜。在COF/石墨烯絡合物上,盡管Na原子與COF的結合比與石墨烯的結合更牢固,但轉移的電子卻分布在它們之間。結果,石墨烯的費米能級移動到狄拉克點以上,而二維COF的導帶最小值則極度穩定。結果是顯著降低了石墨烯片和2D COF之間的電子注入勢壘。我們的研究凸顯了受控COFs的化學摻雜在調節光電應用的電荷注入和傳輸特性中可以發揮的關鍵作用。
 

Figure 1. COF366-OMe COF及其構建單元、DMA鏈接器和TAPP核的化學結構
 

Figure 2. 在DFT/PBE-D3級別進行優化的石墨烯上的COF366-OMe單層的俯視圖和側視圖
 

Figure 3. COF/石墨烯配合物的DFT/PBE-D3電子能帶結構以及孤立的COF、孤立的石墨烯和COF/石墨烯配合物之間的能級比對
 
  
Figure 4. COF366-OMe的差分電荷密度(上圖)和自旋密度輪廓(下圖),作為Na原子吸附位置的函數
 
 
Figure 5. 鈉摻雜石墨烯的頂視圖和能帶結構以及沉積在石墨烯上的鈉摻雜COF366-OMe的孔構型
 
         相關研究成果于2020年由亞利桑那大學Hong Li和Jean-Luc Brédas課題組,發表在Chem. Mater.(https://dx.doi.org/10.1021/acs.chemmater.0c02913)上。原文:Doping Modulation of the Charge Injection Barrier between a Covalent Organic Framework Monolayer and Graphene。

轉自《石墨烯雜志》公眾號:

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